Su obra, marcada por la picardía y la observación del mundo criollo, lo convirtió en un referente fundamental para la consolidación del género. La trayectoria de Villoldo ha sido estudiada en detalle por el investigador Tito Rivadaneira, cuyas obras —Ángel G. Villoldo: aportes e interrogantes sobre el origen del autor de “El Choclo” y Ángel Villoldo: en el inicio del tango y las varietés— ofrecen una revisión documental de su vida, su familia y su participación en los primeros espacios donde el tango comenzaba a difundirse. Ambos títulos se encuentran disponibles para consulta en la Sala de Lectura del 5º piso de la Biblioteca Nacional. El acervo de la institución conserva, además, un valioso conjunto de partituras de Villoldo en el Departamento de Música y Medios Audiovisuales: "El Choclo", "El Porteñito", "La budinera", "El esquinazo", "Cuidado con los 50", "Yunta brava", "El fogonazo", "La morocha" (letra) y otras piezas significativas. La mayoría se encuentra digitalizada y puede consultarse y descargarse desde el catálogo en línea, permitiendo acceder a la obra de uno de los creadores esenciales del tango argentino.